近日，广东工业大学环境健康与污染控制研究院、环境科学与工程学院安太成教授团队在光热催化消减大气污染物方面取得最新研究进展，研究成果以《Unraveling a trade-off between positive effect and poisoning mechanism of soot over low-dose PtCu/CeO₂ for simultaneously photothermocatalytic removal of VOCs and soot》为题发表在Applied Catalysis B: Environmental (2023, 339, 123118)期刊上。论文的第一作者为孔洁静副教授，通讯作者为安太成教授。在这项工作中，团队通过合金改性和氧空位工程等催化剂优化手段，制备了具有低贵金属载量、高抗积碳性能的PtCu/CeO₂催化剂，应用于光热催化同时去除大气中VOCs和碳烟，极大提高了其高效稳定性与经济性。并通过实验与计算相结合的方式揭示了碳烟在催化体系中的权衡效应：①碳烟独特的吸光传热性能和对VOCs的强吸附，促进了VOCs的快速降解；②被部分降解的碳烟钝化了催化剂表面活性位点，减弱了催化剂对OH/O₂吸附，从而抑制了VOCs的进一步深度矿化。该研究采用的催化剂设计与改性策略有望为高抗积碳性能催化剂的开发及其在同时消减VOCs与碳烟的应用方面开辟了一条新的研究思路。

论文的网址: https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2023.123118

含碳燃料在燃烧过程中同时释放大量毒害VOCs与碳烟，严重威胁人类与环境健康。然而，同时去除VOCs与碳烟具有一定的挑战性，因为碳烟会加剧积碳的形成，影响催化的长期稳定性，并且对污染物在催化过程的影响机制影响较大，严重限制了催化剂的实际应用。因此，非常有必要开发具有高强抗积碳性能的催化剂，以缓解催化体系中的碳烟中毒效应。此外，碳烟作为一种碳基材料，不仅具有独特的吸光传热特性，并且因其表面可衍生出大量极性和氧化性的含氧官能团，形成丰富的表面活性位点生成活性氧，进而促进催化氧化反应。为了深入考察碳烟对催化反应过程中的利弊现象及权衡效应，进一步优化催化反应参数，实现同时高效去除大气中VOCs与碳烟的催化剂高效稳定性保持是十分必要。本工作开发了具有高抗积碳性能的CeO₂负载低剂量PtCu超细合金催化剂，用于光热催化同时高效消减大气中VOCs与碳烟，揭示了碳烟对光热催化体系的权衡效应。通过活性评价与XPS、DRS、PL、拉曼、H₂-TPR、O₂-TPD和NH₃-TPD等表征分析，证实了光热催化性能的提高归因于PtCu/CeO₂的优良氧活化与迁移特性及其表面丰富的弱酸性位。通过XPS、原位环己烷-TPD和DFT计算揭示了碳烟的权衡效应：（1）碳烟的积极效应来源于其独特的吸光传热特性，以及对VOCs的强吸附性，因此会促进VOCs光热催化降解；（2）碳烟的负面作用是由于被部分降解的碳烟毒害PtCu/CeO₂的表面活性位点，减弱其对OH/O₂的吸附，从而抑制VOCs深度氧化成CO₂。本研究中对于光热催化过程中界面机理的新认识，将为今后的高效催化剂的性能优化及其实际应用提供一定的技术指导。

图文摘要

英文摘要

It is challenging for simultaneous removal of VOCs and soot as soot would aggravate coke formation, and the lack of a deep understanding of pollutant effect on catalyst textural properties seriously limit its application. Herein, efficiently photothermocatalytic simultaneous removal of VOCs and soot was achieved by optimizing coke resistance and Pt utilization of PtCu/CeO₂ through alloy modification and oxygen vacancy engineering. The findings of our combined experimental and computational study on catalytic process unravel a trade-off between positive effect and poisoning mechanism of soot, as follow: the unique photothermal properties and enhanced VOCs adsorption of soot accelerate VOCs degradation, while partially degraded soot passivate surface-active site of PtCu/CeO₂ and weaken OH/O₂ adsorption, thus suppressing VOCs mineralization. These new insights into the interfacial mechanism will provide a promising strategy to catalytic performance optimization and practical application.

项目资助：本研究得到国家自然科学基金(42007315、22006023和42007327)、广东省基础研究和应用基础研究基金项目(2022A1515011465和2019A1515110413)、广东省重点研发项目(2022-GDUT-A0007)和广东省重点领域研发计划项目(2019B110206002)的大力支持。