近日，广东工业大学环境健康与污染控制研究院、环境科学与工程学院安太成教授团队与法国里昂催化与环境研究所Christian George教授团队合作在大气非均相界面方面取得最新研究进展，研究成果以《Spontaneous dark formation of OH radicals at the interface of aqueous atmospheric droplets》为题，在美国科学院院刊杂志(PNAS，2023, 120(15): e2220228120)上发表( https://www.pnas.org/doi/10.1073/pnas.2220228120)。该研究工作主要是通过严格的对照实验，明确黑暗条件下纯水水-气界面上可自发生成OH；且通过改变将其体相水溶液雾化成小粒径液滴的雾化气体组成，解释了液滴水-气界面上OH的自发生成机制；并通过计算和比较OH生成速率，证明在黑暗和大粒径液滴条件下，该OH(aq)自发生成速率明显高于已有体相溶液OH(aq)生成速率以及从气相摄取的OH(aq)生成速率。由于环境中液滴的普遍存在，该研究工作可为OH等大气氧化物种的来源及其相关的大气环境影响提供新的研究思路和方法。
论文网址: https://www.pnas.org/doi/10.1073/pnas.2220228120
羟基自由基（OH）是大气环境中的关键氧化物种，可同时在气相和液相中触发大气均相或多相氧化化学。目前液相OH主要来源于已知体相（光）化学过程、摄取气相OH、界面臭氧和NO3自由基的驱动化学等反应。本研究通过大量实验证明：在无催化剂、氧化剂或光照等外部驱动力的条件下，液滴水-气界面上可自发生成OH，这可能是由于在水-气界面处形成的强电场所诱导所导致的。实验研究发现：特别是在黑暗条件下，计算得到的大气液滴中OH自发生成速率与已知来源的液相OH生成速率相当，甚至显著高于液相OH的生成速率。最关键的是，大气环境中普遍存在不同粒径的液滴，该反应形成的OH的界面来源可能会显著后续的大气多相氧化反应，并可能对空气质量、气候变化和人体健康产生重大的影响。
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英文摘要：
Hydroxyl radical (OH) is a key oxidant that triggers atmospheric oxidation chemistry in both gas and aqueous phases. The current understanding of its aqueous sources is mainly based on known bulk (photo)chemical processes, uptake from gaseous OH, or related to interfacial O3 and NO3 radical driven chemistry. Here, we present experimental evidence that OH radicals are spontaneously produced at the air-water interface of aqueous droplets in the dark and the absence of known precursors, possibly due to the strong electric field that forms at such interfaces. The measured OH production rates in atmospherically relevant droplets are comparable to or significantly higher than those from known aqueous bulk sources, especially in the dark. As aqueous droplets are ubiquitous in the troposphere, this interfacial source of OH radicals should significantly impact atmospheric multiphase oxidation chemistry, with substantial implications on air quality, climate, and health.
资助项目：
该研究工作得到了欧洲研究理事会的地平线2020研究和创新计划（101052601）、国家自然科学基金国际（地区）合作与交流以及青年科学基金（42020104001和42007192）等项目的支持。
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