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【成果】中科院地化所与我院合作在Applied Catalysis B: Environmental上发表黄铁矿降解环丙沙星方面的论文
2021-09-28 08:50     (阅读)


近日,中国科学院地球化学研究所万泉研究员团队与广东工业大学环境健康与污染控制研究院、环境科学与工程学院安太成教授团队合作的题为《Highly efficient adsorption and catalytic degradation of ciprofloxacin by a novel heterogeneous Fenton catalyst of hexapod-like pyrite nanosheets mineral clusters》的学术论文在Applied Catalysis B: Environmental (2022, 300, 12073)杂志上接受发表。论文的第一作者为中科院地化所聂信博士,通讯作者为万泉研究员和安太成教授。该研究通过简单的水热合成法首次制备了一种新型的六角星形的黄铁矿纳米片矿物团簇异相芬顿催化剂,选取环境中典型的抗生素污染物环丙沙星作为研究对象,对黄铁矿吸附和异相芬顿催化降解环丙沙星的机制进行了系统研究。研究结果为环境水体中的抗生素以及难降解有机污染物污染水体的环境净化脱毒提供了一种新型的异相芬顿催化剂及其新的研究思路。

 

 

第一作者聂信; 通讯作者:万泉、安太成

通讯单位:中国科学院地球化学研究所、广东工业大学 环境健康与污染控制研究院

 

抗生素类药物在人类及家畜类动物养殖中被广泛使用,可通过多种途径进入各种环境水体。环境中的抗生素类污染物将会促进细菌的耐药性及耐药基因的形成和传播,增加细菌耐药基因从动物到人体迁移的风险,并最终对人类健康及水生生态系统造成潜在的健康风险。因此,抗生素在水体环境中的归趋及其毒性演化过程引起了大量的关注,有效去除抗生素对保障公共和环境健康具有重要意义。芬顿催化氧化技术是一种高效、环境友好型的高级氧化技术(AOP),被广泛应用于各类有机污染废水的处理中。然而,该技术存在需不断补充铁源、产生大量铁氧化物(氢氧化物)污泥、使用pH范围窄(2.0–3.5)等缺点。本文通过水热合成法制备了一种新型的六角星形的黄铁矿纳米片矿物团簇异相芬顿催化剂。与传统的均相芬顿催化技术相比,发现该新型催化剂对环丙沙星(20 mg/L)具有高的吸附能力和催化降解活性以及更为广泛的pH使用范围,其在反应过程中可充当pH调节剂和持续的Fe(II)来源。当溶液初始pH4.0时,环丙沙星可在10 min内实现完全降解。通过活性物种淬灭实验发现•OH是环丙沙星降解过程中最主要的活性氧物种。Br (1 mM)I (1 mM)以及高浓度的F (10 mM)对环丙沙星的降解具有显著的抑制效果,而Cl (0-100 mM)并没有表现出明显的抑制效果。通过HPLC/MS/MS识别出了13种降解中间产物,并基于此提出了环丙沙星降解的三种可能途径。降解过程中有多个毒性中间产物的形成,但是通过适当延长反应时间至30 min后即可进一步将这些毒性中间产物完全脱毒并矿化为二氧化碳和水等安全无毒的小分子产物。该研究成果不但提供了一种新型的六角星形的黄铁矿纳米片矿物团簇异相芬顿催化材料,而且为水体中抗生素等难降解有机污染物的降解脱毒提供了一种新的有效方法和思路。

论文DOI: https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2021.120734

Graphical Abstract

 

 

论文英文摘要:

In this work, a novel hexapod-like pyrite nanosheets mineral cluster was prepared via a facile hydrothermal method. Compared with classical homogeneous Fenton processes, this catalyst possessed a higher adsorption capacity and catalytic activity to ciprofloxacin (20 mg/L), which could be completely degraded within 10 min at pH 4.0. OH was the main reactive oxygen species responsible for ciprofloxacin degradation. Br (1 mM), I (1 mM), and high concentration of F ions (10 mM) exhibited an inhibition effect on ciprofloxacin degradation, but the Cl ions (0-100 mM) did not show obvious effects on ciprofloxacin removal. Thirteen intermediates were qualitatively identified, and degradation mechanism was tentatively proposed for ciprofloxacin. Several toxic intermediates were produced, but they could be fully mineralized and detoxified by this heterogeneous Fenton catalyst after 30 min reaction. The work provides a novel heterogeneous Fenton catalyst to purify and detoxify antibiotics as well as other refractory organic pollutants contaminated wastewater.

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