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【成果】博士后聂纯阳、研究生戴振华在Water Research上发表学术论文
2019-09-08 09:00   审核人:   (阅读)

近日,研究院博士后聂纯阳、研究生戴振华在Water Research (IF2018 = 7.913)上发表了题为“Peroxydisulfate activation by positively polarized carbocatalyst for enhanced removal of aqueous organic pollutants”的学术论文。该工作通过理论计算结合实验重点揭示了正极极化对提高多壁碳纳米管(MWCNT)/PDS体系去除污染物能力的内在机制,提出了降解过程中的活性中间体的结构及评估了其对污染物的氧化能力;与中性MWCNT/PDS体系相比,MWCNT阳极/PDS体系对有机物污染物的去除率更高,稳定性更好,且消耗的电能很低。这项工作加深了水处理领域对炭基催化剂/PDS高级氧化体系的理解,为促进其实际应用提供了指导。


碳催化剂是一种能高效活化过硫酸盐去除水中有机污染物的环境友好型非金属催化剂,然而大部分碳催化剂是粉体状,在实际应用时需要后续的分离过程,增加了工艺成本,另外大部分碳催化剂循环性能并不好,这限制了其实际应用。为了解决这些问题,课题组在前期的工作中发现,通过将多壁碳纳米管(MWCNT)粉末催化剂与粘结剂结合在一起制备成电极并对其施加一个低的负电压,能增强MWCNT对PDS的活化效率和苯胺去除率,并且MWCNT电极表现出很好的循环性能。为了进一步提高PDS的活化效率,该工作利用正极与过硫酸根离子(S2O82-)之间的库伦吸引力,通过对MWCNT正极极化(MWCNT阳极)来进一步提高对PDS的活化效率实现高效去除有机污染物。通过理论计算结合实验揭示了正极极化对提高MWCNT /PDS体系去除污染物能力的内在机制,提出了降解过程中的活性中间体的结构及评估了其对污染物的氧化能力:MWCNT阳极与S2O82-之间的吸附能大于中性MWCNT和MWCNT负极与S2O82-之间的吸附能,并且MWCNT阳极和MWCNT阴极对PDS的活化机理也不同,即正极极化能显著拉长吸附在MWCNT表面的中间态S2O82-的S-O键并提高其氧化能力,而负极极化则显著拉长吸附在MWCNT表面的中间态S2O82-的O-O键略微提高其氧化能力。与中性MWCNT/PDS体系相比,MWCNT阳极/PDS体系对有机物污染物的去除率更高,稳定性更好,且消耗的电能很低。


本研究受到国家自然科学基金(21806024216070292177703341415025),中国博士后科学基金(2017M622637),广东省科技计划项目(2017B020216003),广东省教育厅创新团队项目(2017KCXTD012)以及国家“青年千人”项目的支持。


论文链接https://doi.org/10.1016/j.watres.2019.115043


 

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